Intercambio de carga entre nanoestructuras (átomos, moléculas, puntos cuánticos) y superficies sólidas, en situaciones en y fuera del equilibrio

Abstract

En este trabajo presentamos una descripción del sistema compuesto por átomos interactuando con superficies, basada en el modelo de Anderson conjuntamente con el uso de operadores de proyección. El uso de estos operadores nos permite proyectar el Hamiltoniano sobre el sub-espacio de las configuraciones electrónicas más probables en el átomo. Su resolución se realiza a través de funciones de Green-Keldysh calculadas usando el método de Ecuaciones de Movimiento. Un criterio de segundo orden estricto en el término de acoplamiento con la banda es usado para cerrar la cadena infinita de ecuaciones que se genera. Analizamos dos situaciones dependiendo de la magnitud de la repulsión electrónica en el átomo: (i) el límite de repulsión infinita que nos permite estudiar el efecto de la fluctuación de spin en procesos donde los más probables son dos estados de carga que difieren en un electrón (o un hueco); (ii) repulsión electrónica grande comparada con el acoplamiento con la banda, pero finita, de forma tal que en el caso de orbital tipo s en el átomo, habilita las configuraciones con cero, uno y dos electrones en el átomo. Se calcularon magnitudes físicas de interés como la densidad de estados proyectada en el átomo y la ocupación en el caso de procesos estacionarios en equilibrio; la corriente y conductancia en fenómenos de transporte a través de átomos; y las fracciones de carga de átomos dispersados por superficies. Nuestros resultados se compararon con cálculos exactos, con otras aproximaciones existentes y también con resultados experimentales.

We present in this work a description of the atom-surface interacting system based on the Anderson model written in a projection operator language. In this form we project the Hamiltonian over the most probable electronic configurations of the atom. The Green-Keldysh functions appropriate for solving the interacting system are calculated by using the Equations of Motion method (EOM) with a criterion of a strict second order in the coupling term. Two different situations related with the magnitude of the electronic repulsion U are analyzed: (i) the infinite U limit that means only spin fluctuation effects; (ii) a great but finite U, that makes possible zero, one and two electrons in the s-type orbital in the atom. The physical magnitudes of interest are calculated: the projected density of states and the atom state occupation in the adsorption process (stationary in equilibrium); the current and conductance in the electronic transport through atoms (stationary out of equilibrium); and the charge fractions of atoms scattered by surfaces (dynamical processes). Our results are compared with exact calculations, other existing approximations, and also with experimental results.