Adsorción de átomos sobre superficies y estudio de propiedades electrónicas para sistemas de baja dimensionalidad

Abstract

This thesis is focused in two important aspects of surface physics and nanoscopic systems: the calculation of electronic properties low dimensional systems, used in electronic transport through of nanostructures; and the adsorption of atoms on metallic surfaces. In the electric transport through atomic or molecular junction is very important to know the contact forms and the crystalline orientation, since they can define channels of conduction. In this sense, we examine different geometries of contacts of palladium, pyramidal lead grown following (001) and (111) directions, and the surfaces Pd(001) and Pd(111). In the adsorption of atoms on metallic surfaces, we choose study theoreticaly the case of sulfur adsorbed on Au(111). This complex represents an active research area in which, depending on the coverage and the temperature, a very rich variety of superficial sulfur structures and adsorption properties are reported. The calculations have been done in the frame of the LDA for the exchange-correlation functional to the DFT applied to systems with or without translational periodicity. We use the FIREBALL code. This program, is a realization of a tight-binding DFT approach complemented with a molecular dynamic allowing calculations at temperatures different to cero. Complementary, we have improved the use and application to the own developed Bond-Pair model. Based in a Anderson’s model Hamiltonian (solved here whithin a Hartree-Fock approximation), the terms of the Hamiltonian are calculated from the atomic functions of each interacting agents, adsorbate-surface. In this case, the studying system was the adsorption of atoms to hydrogen on surfaces Al (111) and Al(001).

Este trabajo de tesis esta focalizado en dos aspectos centrales: el calculo de propiedades electrónicas de sistemas de baja dimensionalidad utilizados en transporte electrónico a través de nanoestructuras y el otro refiere a problemas de adsorción de átomos en superficies metálicas. En el caso de transporte electrónico a través de junturas atómicas o moleculares es importante conocer la forma y orientación cristalina de los contactos lo que define posibles canales de conducción. En este sentido hemos estudiado las geometrías: puntas piramidales crecidas en las direcciones Pd(001) y Pd(111) y las superficies Pd(001) y Pd(111). En el caso de la adsorción de átomos sobre superficies metálicas, elegimos estudiar teoricamente el caso de S/Au(111) dado que presenta un rico escenario experimental de situaciones de adsorción conforme cambia la temperatura de la muestra y su recubrimiento. La herramienta principal que hemos utilizado es un código de cálculo ab-initio (FIREBALL), basado en DFT, en el cual hemos utilizado la aproximación LDA para la parte de correlación e intercambio. Este programa además realiza dinámica molecular a temperaturas diferentes de cero. Complementariamente hemos profundizado el uso y aplicación del modelo de enlaces de a pares, el cual esta basado en un hamiltoniano tipo Anderson con aproximación Hartree-Fock y donde los términos de dicho hamiltoniano son calculados a partir de las funciones atómicas de cada uno de los agentes interactuantes, superficie - adsorbato. En este caso el sistema estudiado fue el de adsorción de átomos de hidrógeno sobre superficies de Al(111) y Al(001).