Síntesis, caracterización y evaluación de catalizadores estructurados para reacciones de oxidación

Abstract

Diversos sistemas catalíticos estructurados fueron estudiados para ser aplicados en dos reacciones de oxidación: Acoplamiento Oxidativo de Metano (OCM) y Oxidación Preferencial de CO (COPrOx). Se seleccionaron catalizadores reportados como activos y selectivos en las reacciones de análisis. El objetivo fue investigar los efectos de diferentes sustratos estructurados con diversas geometrías en el comportamiento catalítico. Los sustratos elegidos para trabajar fueron: monolitos de cordierita tipo panal de abeja, y diferentes espumas cerámicas compuestas por alúmina, silicato de aluminio y silicato de circonio estabilizado con magnesio. Para la reacción de OCM se estudiaron diversas formulaciones: en primer lugar, el sistema catalítico Sr/La2O3 y luego, Sr-La/CaO y Sr-Ce-La2O3. Estas formulaciones se depositaron en los sustratos estructurados previamente mencionados. Los catalizadores estructurados que resultaron estables mecánicamente fueron los depositados en monolitos de cordierita y en espumas de alúmina. Estos fueron evaluados en la reacción de OCM resultando doblemente más activos y selectivos que los propios catalizadores en polvo. Continuando con el estudio de las diferentes estructuras, se decidió analizar la nano-estructura de los catalizadores. Para lo cual se sintetizaron diversos sistemas Sr-La-Ce con diferentes composiciones por la técnica de electrospinning. Los mismos resultaron muy activos y selectivos para la reacción de OCM. Logrando obtener muy buenos resultados a bajas temperaturas (500-600 ºC). Para el estudio de la reacción de COPrOx, se seleccionó el sistema catalítico de Pt-Cu/Al2O3. Diversas composiciones de Pt y Cu fueron estudiadas, y fueron depositadas en monolitos de cordierita y espumas de alúmina, obteniendo catalizadores activos y selectivos para COPrOx.

Various structured catalytic systems were studied to be applied in two oxidation reactions: Oxidative Coupling of Methane (OCM) and Preferential Oxidation of CO (COPrOx). Catalysts reported in bibliography as active and selective were selected in the analysis of the reactions. The objective was to investigate the effect of different structured substrates with different geometries on the catalytic behavior. The studied substrates were: honeycomb-type cordierite monoliths, and different ceramic foams composed of alumina, aluminum silicate and magnesium stabilized with zirconium silicate. For the OCM reaction, various formulations were studied: first, the Sr / La2O3 catalytic system and then Sr-La / CaO and Sr-Ce-La2O3. These formulations were deposited on the previously mentioned structured substrates. The structured catalysts that were mechanically stable were those deposited in cordierite monoliths and in alumina foams. These were evaluated in the OCM reaction, being twice more active and selective than the powdered catalysts themselves. Continuing with the study of the different structures, it was decided to analyze the nano-structure of the catalysts. For which, various Sr-La-Ce systems with different compositions were synthesized by the electrospinning technique. They resulted significantly active and selective for the OCM reaction. Achieving very good results at low temperatures (500-600 ºC). For the study of the COPrOx reaction, the Pt-Cu / Al2O3 catalytic system was selected. Various compositions of Pt and Cu were studied, and were deposited on cordierite monoliths and alumina foams, obtaining active and selective catalysts for COPrOx.