Estudio experimental y computacional de perovskitas híbridas orgánicas-inorgánicas para la fabricación de celdas solares de última generación

Abstract

Las perovskitas híbridas orgánicas-inorgánicas, de fórmula ABX3, siendo A un catión orgánico (Metilamonio y Formamidino), B un metal (Pb, Sn) y X un haluro (Cl, Br, I), se han convertido en alternativas ideales para la fabricación de dispositivos fotovoltaicos. Estos materiales son atractivos por su bajo costo de fabricación y sus excelentes propiedades optoelectrónicas: bandgap directo ajustable con su composición química, alto coeficiente de absorción, baja masa efectiva de electrones y huecos y altas longitudes de difusión de portadores. Sin embargo, se deben solucionar algunos inconvenientes antes de pasar a la industrialización de celdas de perovskitas: baja estabilidad ante agentes externos, formación de trampas inducidas por luz, falta de estabilidad de fases, etćetera. Como el mayor problema de las celdas solares basadas en perovskitas híbridas es la degradación de la capa absorbente, el objetivo principal de la tesis es el estudio de películas delgadas de este material, el análisis de su comportamiento estructural, sus propiedades optoelectrónicas, los factores que van en detrimento de la estabilidad y las estrategias para mitigarlos. Para ello, utilizamos dos enfoques complementarios: teórico-computacional y experimental. Desde la teoría analizamos a través de métodos de Primeros Principios las propiedades morfológicas, de estabilidad, ópticas y electrónicas de la mezcla de cationes orgánicos como estrategia de estabilización, y el comportamiento en la superficie del material mediante de simulaciones computacionales de Dinámica Molecular clásica. Desde lo experimental, sintetizamos películas de perovskitas híbridas y evaluamos parámetros de calidad morfológicos, optoelectrónicos y de estabilidad mediante técnicas de desarrollo propio.

Hybrid organic-inorganic perovskites with formula ABX3, where A is an organic cation (Methylammonium and Formamidinium), B a metal (Pb, Sn) and X an halide (Cl, Br, I), have become an ideal replacement for silicon for the development of new photovoltaic devices. These materials are very attractive for its low cost and excellent optoeletronics properties, such as direct bandgap which can be tuned by compositional engineering, high absorption coefficient, low effective masses of electrons and holes and long carrier diffusion. However, before thinking about industrial manufacturing of perovskite based solar cells, some issues must be addressed, such as poor stability to external agents (humidity, O2 , UV light), light induced trap formation, low phase stability, among others. Since the instability of the light-harvesting layer is the main drawback in organic-inorganic photovoltaic devices, the goal of this thesis is the study of hybrid perovskites thin films by analysing their structural behavior, optoelectronic properties, stability issues and strategies employed to mitigate them. To achieve that, we have employed two complementary approaches: theoretical-computational and experimental. From the theorerical side, we have explored the mixture of organic cations as a stabilization strategy by analyzing morphological, stability, optical and electronic properties of the different compositions through First Principles calculations, and we have investigated the structural behavior on the material surface through computational simulations of classical Molecular Dynamics. From the experimental point of view, we have synthesized hybrid perovskite films and evaluated morphological, optoelectronic and stability quality parameters using self-developed optical models and techniques.