Desarrollo de catalizadores y sorbentes para la producción de H2 con captura de CO2 a temperaturas intermedias

Abstract

Esta tesis se centró en desarrollar catalizadores para la reacción de desplazamiento del gas de agua (RDGA) a temperaturas intermedias y sintetizar sorbentes de CO2 para operar en condiciones similares a la salida de la RDGA, con el objetivo de explorar un potencial acoplado en la producción de hidrógeno y la captura de CO2 in situ. Se desarrollaron catalizadores basados en cobalto sobre óxidos mixtos de cerio y estaño, mostrando cambios en propiedades como basicidad e interacción metal-soporte. Las pruebas de actividad catalítica demostraron una buena conversión de CO en la RDGA, y alta selectividad hacia hidrógeno, demostrando que la presencia de estaño inhibe la formación de metano y carbón, y buena estabilidad hasta por 15 h de reacción, Por otra parte, los sorbentes de CO2 se fabricaron con MgO impregnado con sales de sodio, mejorando su eficacia mediante la hidratación deshidratación del MgO, y la adición de ácidos orgánicos, especialmente ácido oxálico. Estas modificaciones aumentaron la capacidad de captura hasta un 60% y aceleraron la velocidad de captura. Por otra parte, la introducción de calcio mediante co-precipitación con el MgO, junto con la modificación con ácido oxálico, mejoró significativamente la capacidad de captura, incluso trabajando con 25% de CO2 en la etapa de captura. Se realizaron pruebas de estabilidad, demostrando que los materiales mantienen su perfil de estabilidad independientemente de la composición de gases alimentada, incluso después de 15 ciclos de captura y desorción, y durante la simulación de la corriente de salida de la RDGA.

This thesis focused on developing catalysts for the water-gas shift reaction (WGSR) at intermediate temperatures and synthesizing CO2 sorbents to operate under conditions similar to WGSR outlet conditions, aiming to explore coupled potential in hydrogen production and in situ CO2 capture. Catalysts based on cobalt supported on cerium and tin mixed oxides were developed, exhibiting changes in properties such as basicity and metal-support interaction. Catalytic activity tests demonstrated moderate CO conversion in WGSR, high selectivity towards hydrogen, indicating that tin presence inhibits methane and carbon formation, and good stability for up to 15 hours of reaction. On the other hand, MgO-based impregnated with sodium salts sorbents were employed in the CO2 capture, enhancing their efficiency through MgO hydration-dehydration and the addition of organic acids, especially oxalic acid. These modifications increased capture capacity by up to 60% and accelerated capture rate. Furthermore, the introduction of calcium through co-precipitation with MgO, along with modification with oxalic acid, significantly improved capture capacity, even when operating with 25% CO2 during capture. Stability tests were conducted, demonstrating that materials maintain their stability profile regardless of the feed gas composition, even after 15 cycles of capture and desorption, and during simulation of the outlet stream of a WGSR reactor.