Uno de los grandes desafíos que enfrentamos como sociedad es la necesidad de cambiar de una economía basada en recursos fósiles no renovables a una basada en fuentes renovables para revertir las crecientes emisiones de CO 2 . Es por eso que se deben desarrollar procesos sostenibles para la producción de químicos y combustibles. En ese ámbito, la catálisis heterogénea y la nanoingeniería tienen un papel central ya que es necesario crear nanomateriales con control preciso sobre el tamaño, la forma, la composición y la estructura de estos de modo de optimizar su desempeño catalítico. En ese contexto, el objetivo principal de este proyecto es contribuir a la generación de conocimiento fundamental para el desarrollo de catalizadores nanoestructurados, principalmente basados en Cu, con un desempeño catalítico mejorado hac ia las reacciones de (i) hidrogenación de CO 2 a metanol, (ii) valorización de (bio)etanol, y (iii) carbonilación de alcoholes para la producción de dialquilcarbonatos. Así, se plantea el diseño y síntesis de: “catalizadores inversos” CeOx/Cu@Cu 2 O con morfología controlada (nanocubos/nanooctaedros) y catalizadores ultradispersos de Cu soportado sobre capas delgadas epitaxiales de CeO 2 sobre nanoplacas de MgO, que maximicen la interfaz Ce Cu con el fin de mejorar el desempeño catalítico en el reciclado de CO 2 a baja temperatura; y catalizadores de Cu soportados sobre nanofibras de CeO 2 , ZrO 2 , CeO 2 @ZrO 2 NF, y óxidos metálicos mixtos (Ce Ga O y Cu Ce Ga O), con propiedades acido base diferenciadas que favorezcan la conversión de etanol en acetaldehído/butadieno y la carboxilación de metanol/etanol. Los catalizadores desarrollados serán caracterizados exhaustivamente en sus propiedades morfológicas, químicas, superficiales y redox, destacándose la caracterización nano estructural y nano analítica por medio de microscopía electrónica de transmisión de alta resolución (HRTEM). Además, se evaluará el desempeño catalítico bajo condiciones relevantes tecnológicamente, y se estudiaran las reacciones por medio de técnicas avanzadas de espectroscopia FTIR operando bajo condiciones reales de reacción para determinar los sitios activos, intermediarios claves y mecanismos de reacción. Finalmente, se establecerán relaciones entre la estructura, características químicas de los sistemas explorados y su reactividad frente a las reacciones propuestas en este proyecto, de modo de contribuir al diseño de nuevos y mejores sistemas reaccionantes.
One of the great challenges we face as a society is the need to change from an economy based on non renewable fossil resources to one based on renewable sources to reverse the growing CO 2 emissions. For this reason, sustainable processes must be developed for the production of chemicals and fuels. In this area, heterogeneous catalys is and nanoengineering play a key role since it is necessary to create nanomaterials with precise control over size, shape, composition and structure in order to optimize their catalytic performance. In this context, the main objective of this project is to contribute to the generation of fundamental knowledge for the development of nanostructured catalysts, mainly based on Cu, with improved catalytic performance towards the reactions of (i) hydrogenation of CO 2 to methanol, (ii) valorization of (bio)ethano l, and (iii) carbonylation of alcohols for the production of dialkylcarbonates. Thus, the design and synthesis of: (a) “inverse catalysts” CeOx/Cu@Cu 2 O with controlled morphology (nanocubes/nanooctahedrons) and ultradisperse Cu catalysts supported on thin epitaxial layers of CeO 2 on MgO nanoplates, to maximize the Ce Cu interface in order to improve the catalytic performance for CO 2 recycling at low temperature; and (b) Cu catalysts supported on nanofibers of CeO 2 , ZrO 2 , CeO 2 @ZrO2 NF, and mixed metal oxid es (Ce Ga O and Cu Ce Ga O), with differentiated acid base properties that favor the conversion of ethanol in acetaldehyde/butadiene and the carboxylation of methanol/ethanol, are proposed. The developed catalysts will be exhaustively characterized in their morphological, chemical, surface and redox properties, highlighting the nanostructural and nanoanalytical characterization by means of high resolution transmission electron microscopy (HRTEM). In addition, the catalytic performance will be evaluated under technologically relevant conditions, and the reactions will be studied through advanced operando FTIR spectroscopy techniques under real reaction conditions to determine the active sites, key intermediates and reaction mechanisms Finally, relationships will be established between the structure, chemical characteristics of the systems explored and their reactivity against the reactions proposed in this project, in order to contribute to the design of new and improved catalysts.
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